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Para el caso particular que describes (tecla ENTER) podrías poner la propiedad Default del botón en true. Esto hace que al oprimir ENTER se active el evento OnClick del botón independientemente de dónde esté el foco (excepto si está en el memo).
Para casos más complicados te puedes valer de un TActionList. Añades una TAction que asocias al botón mediante su propiedad Action. El TAction tiene una propiedad ShortCut donde especificas el que quieres, pero además tiene la propiedad SecondaryShortCuts donde puedes agregar toda una lista de ShortCuts.
Si usas un TAction entonces, en lugar de programar el evento OnClick del botón programas el evento OnExecute de la TAction.
// Saludos
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