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¿Puedo agrega ralgo?
Siempre que hablamos de procesos, por compatibilidad con las plataformas Win9x, nos referimos a Tool Help Functions, pero si estamos en alguna plataforma NT, podríamos utilizar las funciones definidas en la unit PsAPI

Código Delphi [-]
 
{ Retorna el Handle del primer proceso de la lista coincidiente con el archivo pasado }
function GetProcessByFileName(AFileName: TFileName): DWORD;
var
  pidProcess: array [0..1023] of DWORD;
  hProcess: DWORD;
  dwCount: DWORD;
  hMod: HMODULE;
  ModuleFileName: array[0..MAX_PATH] of Char;
  i: Integer;
begin
  Result := 0;
  if EnumProcesses(@pidProcess, SizeOf(pidProcess), dwCount) then
    for i := 0 to dwCount div SizeOf(DWORD) do
    begin
      hProcess := OpenProcess(PROCESS_QUERY_INFORMATION or PROCESS_VM_READ, False, pidProcess[i]);
      if (hProcess <> 0) then
        try
           EnumProcessModules(hProcess, @hMod, SizeOf(hMod), dwCount);
           GetModuleFilenameEx(hProcess, hMod, ModuleFileName, SizeOf(ModuleFileName));
           if SameFileName(ModuleFileName, AFileName) then
           begin
             Result := pidProcess[i];
             break;
           end;
        finally
          CloseHandle(hProcess);
        end;
    end;
end;

procedure KillProcess(hProcess: DWORD);
var
  hProc: DWORD;
begin
  hProc := OpenProcess(PROCESS_TERMINATE, False, hProcess);
  if hProc <> 0 then
    try
      TerminateProcess(hProc, 0);
    finally
      CloseHandle(hProc);
    end;
end;

procedure TForm1.Button1Click(Sender: TObject);
var
  hProcess: DWORD;
begin
  hProcess := GetProcessByFileName('C:\WINNT\SYSTEM32\CALC.EXE');
  if hProcess <> 0 then
    KillProcess(hProcess);
end;

Saludos!