Antes de llamar al primer Random, llama un procedimiento llamado Randomize.
Código Delphi
[-]
Randomize;
miNumero := Random(100);
Para acegurarte que una columna, no existan numero repetidos, puedes utilizar un TStringlist temporal, en donde le especifiques que no acepte valores repetidos.
Saludos.
PD: Llama Randomize por cada columna que vayas a llenar.