Hola,
El caso es que "case .. of" solo puede utilizarse con tipos ordinales o expresiones de este tipo. En la ayuda de Delphi sobre los "Case statements" se dice expresamente que los tipos "string" no son válidos. Creo que tal vez en tu caso fuera bastante con hacer uso de "If .. Else", aunque fuera cuestión de anidar algunos de ellos.
Para más información te remito a la ayuda de Delphi, al apartado que he mencionado. Fíjate en la variable "Key" del método que has referido arriba. Es de tipo "Char" y este un tipo ordinal. Podría codificarse algo como esto sin problemas:
Código Delphi
[-]
procedure TForm1.FormKeyPress(Sender: TObject; var Key: Char);
begin
case Key of
'a': ShowMessage('Pulsaste la A');
'b': ShowMessage('Pulsaste la C');
else
ShowMessage('Ni la A ni la B pulsaste');
end;
end;