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Busca en la ayuda de Delphi acerca del método AddIndex de la componente Table. Viene incluso un ejemplo.
No obstante, creo innecesario hacerlo por código. En principio basta que uses el Database Desktop para restructurar tu tabla y agregar los índices que requieras. Como mínimo necesitas un índice primario, para lo cual puedes hacer uso de un campo AutoInc.
// Saludos
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