Hola,
Hay varias formas de hacerlo. La más elegante, diría yo, es situar un botón en el formulario con su propiedad "Cancel" a true, y su propiedad "ModalResult" a "mrCancel". Digo que es la más elegante porque no precisa de código alguno, y, además de poder hacer "clic" en el botón, o accionarlo mediante el teclado, tal como quieres, bastará hacer pulsar la tecla "Escape" para que el formulario en cuestión se cierre.
Atento a la descripción de la propiedad "Cancel" de los botones:
Cita:
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Empezado por Ayuda de Delphi
If Cancel is true, the button's OnClick event handler executes when the user presses Esc. (...)
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