Y porque no asignas directamente el valor a una variable Talign, y despues esa variable asignala al componente. P.Ej:
Código Delphi
[-]
var
al : Talign;
begin
al := alLeft;
GroupBox1.Align := al;
end;
Porque hacer una conversion tipo StrToTalign
creo que sería complicado.
Digo.. este codigo que puse yo es totalmente innecesario pero quiero decir que puedes asignarle un valor a la variable tipo talign en cualquier lugar de tu codigo en vez de asignarselo a una string y despues tratar de convertir.