Hola connor, yo he estado trabajando cierto tiempo con los quantumgrid y el planteamiento es bueno. Debes usar OptionsBehavior.GotoNextCellOnEnter con valor a true pero el evento que debes de usar para el control del enter /return es onfocuseditemchanged y preguntar si el valor del nombre del campo (de la celda) anterior del grid es el campo que te interesa y poner ahi las validaciones que quieras, asi dejas fluir el quantumgrid normalmente (con enter) y validas lo que quieras.
No se si te vale esto.
