[[escafandra]]

El error lo tienes en el nombre de tu archivo. Primero debe existir la carpeta Datos, segundo escribir bien la ruta. Tu has puesto "Datos/imagen.txt", no es correcto, la ruta sería "Datos\imagen.txt". El C/C++ el cáracter '\' es un carácter de control, en el código fuente, con lo que si quieres usarlo (ruta de un archivo) debes ponerlo duplicado ("Datos\\imagen.txt"):

#include <fstream.h>
void __fastcall TForm1::Button1Click(TObject *Sender)
{
  //archivo *.txt  generado con un botón

   cadena=Form1->LE1->Text + "\n";   //AnsiString cadena; (variable public)
   
   ofstream escribir("Datos\\imagen.txt", ios::app); 
   escribir<<cadena.c_str();
   escribir.close();
}

Saludos.