Código Delphi
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TuDataSet.Locate('CampoNombre', Edit1.Text, []);
Donde TuDataSet es el DataSet que tenes enlazado al DBGrid, CampoNombre es el campo en donde queres buscar por letra, Edit1.Text es el Edit donde el usuario ingresa la letra por la que quiere buscar
Si no queres que sea con un edit para que vaya ingresando la letra podes usar el evento OnKeyPress del DBGrid:
Código Delphi
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procedure TForm1.DBGrid1KeyPress(Sender: TObject; var Key: Char);
begin
TuDataSet.Locate('CampoNombre', Key , []);
end;
Saludos!